Brazil

Altafini melakukan penampilan sulungnya untuk pasukan Brazil ketika berusia 18 tahun dan 327 hari pada 16 Jun 1957 menentang Portugal dalam perlawanan persahabatan yang berkesudahan Brazil menang 3-0.[46] Pada 7 dan 10 Julai, beliau membantu Brazil menjuarai Copa Roca menentang musuh tradisi, Argentina dan beliau menjaringkan satu gol.[47][48]

Altafini beraksi di bawah nama Mazzola sebahagian daripada pasukan Brazil yang menjuarai Piala Dunia 1958 di Sweden. Beliau merupakan pemain kedua termuda di dalam skuad selepas Pelé. Beliau menjaringkan dua gol pada perlawanan pembukaan kejohanan menentang Austria pada 8 Jun namun beliau mengalami kecederaan pada perlawanan seterusnya menentang England yang berkesudahan keputusan terikat seri tanpa jaringan. Beliau turut terlepas perlawanan peringkat kumpulan.[49] Beliau kembali semula pada perlawanan peringkat suku akhir menentang Wales. Beliau beraksi dengan cemerlang dan membantu Pelé menjaringkan gol tunggal perlawanan.[50] Namun, beliau digantikan oleh Vavá pada peringkat separuh akhir dan perlawanan akhir. Walaupun Altafini tidak beraksi pada final, pasukan Brazil berjaya menjulang trofi Piala Dunia buat pertama kali selepas menewaskan tuan rumah, Sweden. Secara keseluruhannya, beliau telah tampil dalam 8 perlawanan untuk pasukan Brazil dan menjaringkan empat gol.[51]

Itali

Altafini melakukan penampilan sulungnya untuk Itali pada 15 Oktober 1961 pada perlawanan play-off Piala Dunia 1962 menentang Israel. Beliau menjaringkan gol pada perlawanan tersebut yang berlangsung di Ramat Gan dan tampil pada perlawanan kedua sebelum Itali menempah tiket ke kejohanan akhir. Sebelum aksi Piala Dunia, beliau menjaringkan gol pada perlawanan persahabatan menentang Perancis dan Belgium. Altafini beraksi dalam dua perlawanan pertama Piala Dunia 1962 iaitu menentang Jerman Barat dan Chile dan menyaksikan Itali tersingkir pada pusingan pertama.[52] Walaupun hanya berusia 24 tahun, beliau tidak menerima panggilan oleh skuad kebangsaan Itali selepas kempen Piala Dunia 1962 yang mengecewakan dan beliau dikritik kerana persembahannya yang melepaskan kawalan bola dengan mudah.[53] Altafini hanya tampil dalam enam perlawanan untuk Itali dan menjaringkan lima gol. Secara keseluruhannya dalam kerjaya antarabangsa Altafini, beliau telah menjaringkan sembilan gol dalam 6 14 perlawanan.